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ACS Catalysis|袁占辉教授团队在木质素光催化解聚研究领域取得重要进展

来源:2024欧洲杯竞猜app(新版)发布时间:2024-03-20作者:材料工程学院 黄剑飞 文/图创建部门:人员机构


近日,我校材料工程学院袁占辉教授团队(生物质先进催化与功能材料团队)在木质素光催化解聚研究领域取得重要进展,并在国际催化领域顶级期刊《ACS Catalysis》(美国化学会:催化)在线发表“Harnessing the Synergistic Power of Ce2S3/TiO2 S-scheme Heterojunctions for Profound C?O Bond Cleavage in Lignin Model Compounds” (Ce2S3/TiO2 S型异质结协调调控木质素模型的C-O键深度断裂)的研究论文。《ACS Catalysis》是美国化学会的旗舰期刊,被公认为催化领域的国际顶尖杂志之一,主要刊登催化领域高水平的研究成果。该论文以2024欧洲杯竞猜app为第一单位,博士研究生廖洪武为第一作者,袁占辉教授为第一通讯作者。

C-O键是木质素结构中芳香单元之间的主要连接键,占连接键的40%以上,而目前C-O键主要通过催化的方式来实现高效断裂。相较于传统催化解聚木质素,光催化因其具有独特的反应活性底物以及温和的反应条件使得对C-O键断裂的选择性更好。所以如何对光催化剂进行构筑是实现木质素高效选择性解聚的关键因素。基于此,本研究报道了一种Ce2S3/TiO2 S型异质结光催化剂,用于对木质素模型底物C-O键的高效选择性断裂。利用Ce2S3纳米颗粒和TiO2纳米棒进行复合成功构建S型异质结,增加了对可见光吸收范围,进一步增强了光生电子-空穴对的分离,从而获得较高的催化活性。以2-苯氧基-1-苯乙酮(PP-one)为模型底物,仅在LED灯光照射下,获得苯酚收率为94%,苯乙酮收率为80%。

图1. Ce2S3/TiO2 S型异质结光催化裂解PP-one的过程示意图

通过原位XPS以及密度泛函理论(DFT)计算等手段,本研究提出了Ce2S3/TiO2 S型异质结光催化剂对木质素模型化合物PP-one转化的机制。在光照过程中,Ce2S3和TiO2中价带(VB)的电子被激发到它们的导带(CB),从而在VB中留下空穴。由于Ce2S3与TiO2之间构筑的异质结界面,Ce2S3VB中的空穴与TiO2CB中的电子进行流动复合,从而导致TiO2VB中的空穴和Ce2S3CB中的电子获得大量累积。因此,异质结结构的形成显著地增强了光生电子-空穴对的分离。在空穴牺牲剂的辅助作用下,光生电子成为C-O键断裂生成苯酚和苯乙酮的主要活性底物,进而实现了对木质素模型底物C-O键的高效断裂。

原文链接:https://doi.org/10.1021/acscatal.4c00297

团队网站:www.acfm.fafu.edu.cn



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